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石墨烯与基底之间的插层研究

 
 

           Ru(0001)上外沿生长的石墨烯面积大、质量高,但是因为与Ru(0001)的相互作用,石墨烯本征的电子性质会被削弱甚至消失。近年来,有工作表明在该体系 面处插层其它元素(如Au),可以有效地减少这种相互作用,恢复石墨烯本征的电子学性质,并可以在一定程度上调制其能带结构。在插层过程中,不同的元素、或者相同元素的不同结构,都会对最终的调制作用产生不同的影响。我们在这一体系上,对Pt, Pd, Au, Ni, Co和Ce这七种金属的插层进行了STM研究。基于它们在插层后形成的不同结构,尤其是石墨烯是否在这些插层结构上仍然保持其在Ru(0001)上的摩尔周期,我们可以把这七种金属分为两大类。
           第一类金属包括Pt, Pd, Ni和Co,它们可以在800 K退火后插层形成小岛,岛的边缘沿摩尔点的高对称方向。石墨烯在这些小岛上保持原有的摩尔周期,如图5所示,这说明这四种金属在石墨烯和基底Ru(0001)的界面上按照Ru(0001)的晶格排布生长。图中石墨烯的原子分辨图显示,插层过程对石墨烯没有破坏,在原子级的尺度上晶格仍然十分完好。

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图. (左)(a)-(d)Pt, Pd, Ni和Co的插层岛;(e)(f)在Pd及Co岛插层岛上面及边缘的石墨烯的原子分辨。图6.(右) 金属Au, In, Ce的插层及插层结构上石墨烯的原子分辨。

           第二类金属包括Au, In和Ce。在它们的插层岛上,石墨烯不再具有其在Ru(0001)上的摩尔周期。其中,Au与In可以在500 K的温度下插层,插层后形成平坦的大岛,如图6所示。石墨烯在岛的上方及边界上都有完好的原子结构,再次证明了插层过程对石墨烯是无损的。另外,在这两种金属的插层岛上,可以得到石墨烯的蜂窝(honeycomb)状的原子分辨,这是自由石墨烯的特征,表明在这种情况下,石墨烯与基底的相互作用显著减弱了,石墨烯趋向于自由状态。Ce的插层在室温下即可发生。在Ce的量极少的情况下,插层仅发生在石墨烯摩尔周期的FCC区域。插层的Ce原子把FCC区域抬高至与ATOP位等高,只留下较低的HCP区域,使得石墨烯表现出一种“纳米筛”的奇特形貌。原子分辨显示,在Ce的插层后,石墨烯仍保持完好的原子结构。
我们尝试去解释这些金属插层的机理。之前有人提出插层应该是从石墨烯的缺陷处进行的。但是在我们的工作中,插层后的石墨烯结构完好,没有缺陷,于是我们用NEB的方法进行了理论计算,试图找到另外的途径。我们以一个Pd原子的插层作为示例,在不加基底Ru的情况下,让一个Pd原子直接穿过完好的石墨烯,其势垒能量为8.66 eV, 这基本上是不可越过的;如果在石墨烯上制造一个单原子的缺陷,让Pd原子从这个缺陷穿过,则其势垒能量为3.863 eV, 远小于第一种情况。如果我们在第三种情况下再加上基底重新计算,则可以得到其势垒仅为0.49 eV, 完全可以很容易地越过。我们提出了的模型,可以解释一部分金属的插层机理。相关的工作发表在Appl. Phys. Lett.  99, 163107 (2011)上。

 
     

 

 
     

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